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模擬生物酶設(shè)計制備氧還原反應(yīng)電催化劑研究方面取得新進展

更新時間:2018-06-25點擊次數(shù):2153

 據(jù)中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院報道:錳(Mn)基催化劑通常對電催化氧化還原反應(yīng)(ORR)活性較低。然而,在生物界中,錳(II)離子常常是多種金屬酶的輔因子,例如具有Mn輔因子的血紅素銅氧化酶(HCO)可以將O2還原成H2O,其活性中心Mn金屬離子同時和O和N原子配位。

 近日,強磁場中心雙聘研究員、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心和化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院材料系陳乾旺教授課題組通過模擬生物酶中Mn基輔酶因子的結(jié)構(gòu)和功能,以含有Mn金屬的MOFs作為前驅(qū)物,將O和N原子配位的Mn活性位點原子級地分散在三維石墨烯骨架中,利用石墨烯的良好導(dǎo)電性成功地將Mn調(diào)控成高活性的ORR催化活性位點,實現(xiàn)了高活性的催化。該仿生電催化劑在堿性條件下表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR和鋅空氣電池電極性能,甚至比商業(yè)Pt/C更好。該研究成果以 “O-, N-Atoms-Coordinated Mn Cofactors within a Graphene Framework as Bioinspired Oxygen Reduction Reaction Electrocatalysts”為題,發(fā)表在《先進材料》雜志上(Advanced Materials 2018, 1801732),論文的作者是材料系博士研究生楊陽。

 先前的理論計算表明,在特定結(jié)構(gòu)中沒有本征催化活性的過渡金屬的催化活性可以通過活性位點的配位環(huán)境改變而顯著改變。我們通過Mn基MOFs作為前驅(qū)物與后處理過程,成功地將O和N原子配位的Mn活性位點原子級地分散在三維石墨烯骨架中。作為Mn輔因子近的配位原子,O和N原子都可以通過配位來模擬酶的協(xié)調(diào)作用,進一步調(diào)節(jié)催化劑中Mn原子的d電子結(jié)構(gòu),這與大多數(shù)報道的具有M-N-C的單原子催化劑不同。同時,由于原子級分散的Mn活性位點和具有分級多孔的中空3D石墨烯框架,催化劑的電荷傳輸能力和活性位點的數(shù)量也得到改善。

 得益于上述優(yōu)點,該催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR性能,甚至比商業(yè)的Pt/C更好(起始點位0.94V,半波電位0.86V)。密度泛函理論計算表明,含有Mn-N3O1輔因子結(jié)構(gòu)的石墨烯骨架表現(xiàn)出快的ORR動力學(xué),因其d帶中心和個峰位相對于費米能級的位置較低,有利于中間體的吸附和解析。計算結(jié)果還證明,除了N原子,O原子也可顯著影響配位金屬原子的活性。該工作為模擬催化活性酶設(shè)計電催化劑提供新的思路。

 該研究得到了國家自然科學(xué)基金委、教育部基本科研業(yè)務(wù)費和中科院合肥大科學(xué)中心等有關(guān)項目的支持。

圖片5.png 

 (a)優(yōu)化得到的 Mn-N3O1 模型吸附 ORR 不同中間體 O*, OH* and OOH*的結(jié)構(gòu)模型,模型以俯視圖和側(cè)視圖的方式展示,圖中黑色、藍色、藍綠色和白色原子分別代表C、N、Mn、O和H原子(b和c)Mn-N1O3, Mn-N2O2 和 Mn-N3O1 模型表面在不同電位下的ORR反應(yīng)自由能圖,(d)Mn-N1O3, Mn-N2O2 和 Mn-N3O1 模型中Mn原子d軌道的局域態(tài)密度圖

 

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